在任旧金山中国总领事和驻美华盛顿公使馆一等秘书期间，还亲自带头募捐，救助旧金山遭受地震灾害的华侨;多次同美方交涉，严厉驳斥美国政府对华工的虐待，促使清政府与美政府签订了禁止虐待华工条约，保护了在美华工的合法权益。
创办清华，培育英才
1908年，周自齐从美国回国，任外务右参。不久，又迁升左参、右丞、左丞等职。同年，美国政府决定退还庚子赔款中的部分款项，用于办学校和送中国学生去美国留学。1928年正式更名为国立清华大学。
周自齐在任游美学务处总办和清华学堂监督期间，亲自主持选拔工作。他选拔留美学生的原则是“宁缺勿滥”，学生的中文要通达，身体要强壮，品行要纯正，家世要清白，还不能有破相。经过考试和精心挑选，前后共选派三批、180名留美学生。这些留美学生中很多人以后都成了国家的栋梁之才，如梅贻琦、赵元任、竺可桢、胡适等。
理财有方，力拒卖国
身为北洋政府重臣，周自齐在理财等方面，有着丰富的经验。1914年，周自齐改任袁世凯政府的财政总长兼盐务署督办。面对挥霍无度的北洋政府的巨额财政需求，他应付自如，被人们称为“理财高手”。据说他理财的妙招之一就是从英国贷款，到美国换成美元，然后再到英国转换成英镑，去购买廉价的日货高价转卖出去，赚回高额利润。
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